近日,梁峰教授联合辽宁大学熊英教授和吉林大学杨英威教授,开发了一种以葫芦脲为碳源的铱掺杂富氮介孔碳材料,用作析氢反应的电催化剂。该催化剂对析氢反应表现出优异的催化性能,在50 mV的过电势下具有极高的法拉第效率(91.5%和92.7%)和优异的周转频率(2.1和0.69 H2 s-1),并且在酸性和碱性条件下达到10 mA cm-2 的电流密度仅分别需要17 mV 和 33 mV的过电位,远优于商业Pt/C催化剂(28 mV和43 mV)。
相关工作“Iridium-Doped N-Rich Mesoporous Carbon Electrocatalyst with Synthetic Macrocycles as Carbon Source for Hydrogen Evolution Reaction”发表在材料科学领域自然指数期刊Advanced Functional Materials(https://doi.org/10.1002/adfm.202105562)。
氢(H2)凭借高能量密度和零污染的优点被认为是最清洁的能源,也是化石燃料的最佳替代者。目前,电解水是一种可行且可持续的绿色制氢方式。但是,电极极化效应导致的巨大能量消耗和反应动力学缓慢等问题极大地阻碍了电解水制氢技术的发展。为了解决这一问题,许多贵金属(Pt、Ir和Ru)被用作电解水催化剂。
虽然贵金属的引入有效地提高了电解水制氢的效率,但是成本高、稳定性低等问题依然导致其无法适用于工业生产。大量文献工作证明,引入碳源前驱体作为载体可以有效改善催化剂的稳定性和活性。前驱体可以有效地与金属结合,防止煅烧过程中金属颗粒的聚集,并且可以调整金属/碳源的界面处的电子结构和化学键能,从而提高电催化剂的性能。因此,引入新型碳源前驱体是改善电解水催化剂性能的有效策略。
以超分子大环——葫芦脲作为碳源前驱体,利用葫芦脲的高含氮量和超分子自组装形成的多孔结构,无需额外的氮源和模板,制备所得的催化剂即可具有丰富的氮掺杂和介孔结构。同时葫芦脲也为催化剂带来了丰富的催化活性位点,进一步提高了催化剂的催化活性。此前,js官网“香涛学者”梁峰教授课题组已经发展了葫芦脲作为前驱体的“碳-金”杂化材料,表现出优异的过氧化物酶活性(Nanomaterials, https://doi.org/10.3390/nano8050273)。
这项工作对利用合成大环作为前驱体、制备用于电化学领域的各种功能性碳材料具有重要的借鉴意义,也进一步拓展了超分子大环化合物在电解水领域的应用。(材冶学院)